Электрон-фононные системы со спонтанным нарушением трансляционной симметрии (31.08.2009)

Автор: Мясникова Анна Эдуардовна

В заключительном параграфе второй главы рассмотрено, как преобразуются выражения для параметров вектора основного состояния ПБР и его энергии связи в случае, когда в среде есть несколько фононных ветвей, взаимодействующих с носителем заряда, как это имеет место, например, в сложных оксидах. Показано, что в таком случае возможно образование поляронов с поляризационными “шубами” из фононов как одной, так и нескольких ветвей, и энергия связи “многошубных” ПБР оказывается много больше, чем у “одношубных” [A7].

В ТРЕТЬЕЙ ГЛАВЕ при использовании вектора основного состояния ПБР, полученного в главе 2, выводятся выражения для расчета полосы, обусловленной фотодиссоциацией ПБР, в спектрах оптической проводимости и фотоэмиссии с разрешением по углам (ARPES) [A7-A9]. Рассчитанные по ним полосы демонстрируют хорошее согласие с полосами, наблюдавшимися экспериментально [13-28] в сложных оксидах с сильным электрон-фононным взаимодействием.

в соответствии с [2, 10]) оказывается много меньше характерного фононного времени ?-1. Поэтому фононное поле не имеет времени, чтобы “одеть” носитель, покинувший поляризационную потенциальную яму вследствие поглощения фотона новой поляризационной “шубой”. Состояние фононного поля не изменяется в течение времени фотодиссоциации ПБР, так что для фононного поля она представляет собой быстрый Франк-Кондоновский процесс [2,12, А7, А8].

После того, как электрон покидает поляронную поляризационную яму в результате фотодиссоциации полярона, когерентная деформация решетки распадается с излучением достаточно большого числа фононов в одном акте, причем это число различно в каждом акте, в соответствии с (19). При классическом же рассмотрении поля поляризации его энергия равна среднему значению 2Ep. Естественно, что полученная при квантовом рассмотрении поляризационного поля полоса в спектре оптической проводимости, обусловленная фотодиссоциацией ПБР, будет в согласии с экспериментом более широкой и симметричной, чем та, которая рассчитана в работе [10] при классическом рассмотрении поля поляризации. Представление о фононном конденсате позволяет лучше понять причину возникновения большого числа фононов в одном акте фотодиссоциации полярона, поскольку гамильтониан Фрелиха описывает только однофононные процессы при электронных переходах.

. При слабом и промежуточном электрон-фононном взаимодействии время фотоперехода – величина того же порядка, что и характерное фононное время (-1, принцип Франка-Кондона неприменим, так что переход электрона в новое состояние после поглощения фотона сопровождается изменением состояния кристаллической решетки. Поэтому после поглощения фотона полярон слабой или промежуточной связи переходит опять в поляронное состояние (состояние электрона, связанного с фононами), фотодиссоциации полярона не происходит.

В случае сильного электрон-фононного взаимодействия, как показано выше, помимо переходов носителя в возбужденные состояния в поляризационной потенциальной яме, фотопоглощение может приводить к фотодиссоциации полярона. Поэтому в случае сильного электрон-фононного взаимодействия в соответствии с предсказанием Пекара [2] в спектре оптического поглощения (оптической проводимости) будет наблюдаться две полосы. Одна из них обусловлена переходами между различными поляронными состояниями, ее параметры рассчитаны в [11,12], а другая возникает в результате фотодиссоциации полярона (то есть перехода носителя в свободное состояние в зоне проводимости). Поскольку поляризационная потенциальная яма близка к кулоновской [2], интегральные интенсивности этих полос будут близки, также как это имеет место в случае фотопереходов электрона в атоме водорода, где силы осциллятора для перехода в непрерывный спектр и во все состояния дискретного спектра – величины одного порядка [38].

Носитель заряда, освобожденный фотоном из поляризационной потенциальной ямы, оказывается в одном из состояний непрерывного спектра, волновые функции которых будем аппроксимировать плоскими волнами. Такая аппроксимация является общепринятой в случае фотоэмиссии, когда энергия фотона порядка десятков электронвольт. В случае оптической проводимости (оптического поглощения) такое приближение использовалось в работе [10]. Ниже оно также будет использоваться, а применимость его подтверждается при сравнении результатов расчета с экспериментом. Процессы внутреннего фотоэффекта и фотоэмиссии существенно подобны, что и было использовано Эмином [10], и мы будем использовать это подобие для того, чтобы найти корреляцию спектров оптической проводимости и фотоэмиссии с разрешением по углам (ARPES), обусловленных фотодиссоциацией ПБР. Энергии связи ПБР, рассчитанные по экспериментальным спектрам оптической проводимости и ARPES одного и того же вещества согласно полученным в этой главе выражениям, практически совпадают (различие их не превышает 10%). Такой результат может рассматриваться как подтверждение возможности аппроксимации конечного состояния носителя при внутреннем фотоэффекте с помощью плоских волн.

от q, и

]„яя^„J

?????????

????????????Т

?????????

?????????¶

?????????

" имеет вид [A7]

выражается соотношением

) одинаковы. Отнеся такую сумму к интенсивности возбуждающего света, получим [A7]

фононов при фотодиссоциации ПБР и рассчитанная в [А7], имеет вид :

. Тогда [A8]

где P? определяется выражением (24).

и осью x обозначим ?.

электрона вне среды, необходимо выразить вероятность (23) в терминах этих величин. В соответствии с законом сохранения энергии [22,23] кинетическая энергия электрона вне среды имеет вид

, (27)

, соответственно.

Далее в главе 3 результаты расчета по выражениям (25) и (27) сравниваются с данными экспериментов на сложных оксидах с сильным электрон-фононным взаимодействием [13-28] и с теоретическими предсказаниями, имеющимися в литературе. Рис.2 [А8] демонстрирует так называемые энергетические дисперсионные кривые (количество испущенных в данном направлении электронов как функция энергии связи), точнее, их огибающие, рассчитанные в соответствии с выражением (27). Полоса, рассчитанная в пренебрежении фононной дисперсией, состоит из отдельных линий, каждая из которых соответствует определенному числу испущенных в результате фотодиссоциации фононов. Если не пренебрегать фононной дисперсией, или если учесть конечное время жизни (?-1) носителя в состоянии плоской волны, линии преобразуются в полосы, и результирующая суммарная полоса может быть структурированной или неструктурированной в зависимости от величины фононной дисперсии, поскольку расстояние между соседними линиями равно энергии фонона.

=20 эВ. Кривые от нижней до верхней соответствуют ky=0, kx=0, 0.25, 0.5, 0.75, 1 в единицах ?/a. По оси абсцисс отложена так называемая энергия связи носителя заряда – разность между энергией фотона за вычетом работы выхода и энергией фотоэлектрона.

, или энергии связи носителя заряда 3.2Ep. Подобные широкие полосы наблюдаются в спектрах ARPES низкодопированных купратов [22-27], а энергии связи поляронов, рассчитанные по положению их максимума, хорошо согласуются с оцененными по формулам теории поляронов для типичных параметров среды.

(3-4, m*/me=1-2 (Ep=0.092-0.327 эВ). Как демонстрирует рис.3, не только положение, но и форма полосы в спектре оптической проводимости, обусловленной фотодиссоциацией ПБР, хорошо согласуется с формой mid-IR полос, наблюдаемых в низкодопированных купратах и никелатах [13-21,28].

Помимо этих полос в экспериментальных спектрах наблюдаются также полосы с меньшей энергией максимума, близкой к рассчитанной по (25) величине Ep. Естественно интерпретировать их как полосы, обусловленные переходами в поляронное возбужденное состояние. Возникающая в результате таких переходов полоса была рассчитана в работах [11,12], где показано, что ее максимум соответствует энергии фотона, близкой к Ep.

=0.18 eV при (=6 (сплошная кривая), рассчитанная в соответствии с выражением (25).

Yba2Cu3O6+y 0.62(0.05 [19] (0.155(0.01 0.16(0.03 [19]

Nd2CuO4-y 0.76(0.01 [19] (0.18 0.162(0.005 [19]

La2-xSrxCuO4+y 0.53(0.05 [19] (0.126(0.01 0.16(0.03 [19]

La2CuO4+y 0.6(0.02 [19] (0.143(0.005 0.13(0.02 [19]

Nd2-xCexCuO4 (x=0.05) 0.55 [20] (0.131 0.11 [20]

Nd2-xCexCuO4 (x=0.1) 0.39 [20] (0.093 0.09 [20]

Поскольку положение максимума полос, обусловленных фотодиссоциацией ПБР, в спектрах оптической проводимости и ARPES определяется одим параметром Ep, можно сравнить энергии связи полярона, рассчитанные по экспериментальным спектрам оптической проводимости и ARPES одного и того же материала. Как показывает это сравнение (Таблица 2), они хорошо согласуются, отличаясь не более чем на 10%. Это можно рассматривать как свидетельство наличия ПБР в низкодопированных купратах [A8]. Более того, зная положение максимума в одном спектре (например, оптической проводимости) можно предсказать положение максимума в другом (ARPES), используя соотношение 3.2/4.2.

Таблица 2. Сравнение энергий связи ПБР, оцененных по спектрам оптической проводимости и ARPES для одних и тех же материалов.

Материал, спектр ARPES которого известен Ep , рассчи-танная по спектру ARPES, эВ Материал, спектр оптической проводимости которого известен Ep , рассчитанная по спектру оптической проводимости, эВ

Nd2-xCexCuO4 (x=0.04) (0.122 [26] Nd2-xCexCuO4 (x=0.05) (0.131 [20]


загрузка...