Диамагнитные домены (домены Кондона) (02.03.2009)

Автор: Егоров Валерий Семенович

- позитрон, который в результате асимметрии распада вылетает преимущественно в направлении спина мюона в момент распада и фиксируется соответствующим счётчиком – детектором позитронов. Это даёт время прецессии и конечное направление спина мюона. Эксперимент устроен таким образом, что измеряется только то событие, когда в образце всё время находится только один единственный мюон. Если за время до распада мюона в образец влетит следующий мюон, то такое событие отбрасывается. В другой модификации эксперимента (MORE) пучок перекрывается, как только сцинтиллятор зафиксирует, что образец «занят». Такой способ более выгоден, так как быстрее набирается необходимое количество событий (статистика) и меньше шум.

. В результате для однородной намагниченности

i=1,2; (6)

где фазы в детекторах 1 и 2 составляют соответственно 0 и ?. Здесь В=В(Н), что учитывает намагниченность образца. При этом амплитуда поляризации затухает, и декремент затухания ? есть результат наложения многих факторов, обусловливающих неоднородность магнитного поля, которое «видит» тот или другой мюон. Величина ?, обусловленная случайным направлением ядерных спинов, заметно отличается в разных металлах.

Как правило, величина ? в наших экспериментах, не связанная с образованием доменов, была в пределах от 3 до 30х104 с-1 , что дало возможность обнаружить возникновение диамагнитных доменов во всех экспериментах. Неодноодность внешнего магнитного поля оказалась несущественной. Во-первых, она мала и была всегда на порядок меньше периода дГвА. Во-вторых, переход в доменное состояние – это переход в состояние с меньшей энергией. Поэтому во всём диапазоне магнитного поля, когда есть домены, в образце нет ничего, кроме диа- и парамагнитной фаз со значениями индукции в них В1 и В2 . Итак, для идеальной доменной структуры, идеальной в том смысле, что объём доменных стенок пренебрежимо мал, поляризация будет иметь вид

в точности соответствуют объёмам, соответственно, диа- и парамагнитной фаз.

. Период осцилляций заранее хорошо известен для данного кристалла с данной ориентацией.

. Именно так были обнаружены домены Кондона во всех исследованных нами монокристаллах бериллия, олова, свинца, индия и алюминия. И только в двух из них, а именно, в бериллии и олове удалось измерить расщепление прямым спектроскопическим способом, то есть расщепление пика обнаруживалось фитированием по формуле (7).

Измерения прецессии мюонов производилось на спектрометре LTF (low temperature facility) в институте Пауля Шеррера, Швейцария. Сверхпроводящий соленоид создавал горизонтальное магнитное поле напряжённостью до 2,9 Т. Образец находился в вакууме и крепился к держателю, соединённому с хвостом криостата растворения. В результате в эксперименте можно было создавать и поддерживать постоянную температуру в широком диапазоне от 4,2 К до 20-30 мК.

Держатель образца в своей нижней части оканчивался специальным разъёмом, к которому можно было подсоединять четыре контакта с образцом. Это давало возможность измерять in situ или сопротивление, или термоэдс образца. Такие измерения представлялись необходимыми в первых экспериментах на бериллии для независимого контроля появления доменов косвенным способом. В дальнейшем и на других металлах эта возможность не использовалась.

и температура Дингла TD =2,2K. Диапазон магнитного поля был выбран чуть больше двух периодов дГвА в области пучности осцилляций. Периодическое образование доменов проявилось в осцилляциях ?.

-спектрах не свидетельствует о присутствии доменов.

Образование двух фаз с различной величиной индукции В1 и В2 и с соответственно разными частотами прецессии получается фитированием гистограмм в соответствии с формулой (7). Преобразование Фурье функции деполяризации (7) в непосредственной близости максимума ? на графике рис. 2 при Н=20634 Гс показало наличие дублета на всех спектрах с В1=20607 Гс и В2=20643 Гс. На рис. 3 представлены Фурье-спектры для 3-x гистограмм в магнитных полях Н =20634, 20632 и 20628 Гс. По мере убывания магнитного поля правый – парамагнитный пик понижается, а левый – диамагнитный пик растёт, что соответствует изменению объёмов фаз.

Результаты, полученные при уменьшении магнитного поля, при сравнении с аналогичными измерениями при возрастании магнитного поля, в принципе, дают возможность найти гистерезис. Однако полученные результаты показали, что необратимость в данном случае крайне мала - не больше 2 Гс, что не намного превышает разрешающую способность метода.

Измерения в широкой области магнитных полей и при разных температурах позволили приблизительно наметить положение ряда точек на границе фазовой диаграмме. Точные измерения расщепления ?В при ?В? 0 в данном методе затруднительны. Можно принять с этой оговоркой, что точка (Н=0,9 Т, Т=0,1 К) лежит внутри доменной области, а точка (Н=2,64 Т, Т=3,5 К) на фазовой границе. Кроме того, найдено значительное превышение амплитуды дГвА по сравнению с таковой, предсказываемой формулой ЛК. Это подтверждает результат, отмеченный нами ранее на основании измерений дГвА на бериллии посредством датчика Холла.

- спектров в пучности дГвА около Н=20634 Гс при Т=0,5К. Н=20634 (сплошная линия), Н=20632 (штрих-пунктир), Н=20628 (пунктир).

И в серебре, и в бериллии диамагнитные домены образуются при условиях, когда амплитуда дГвА порядка величины периода осцилляций, и образование доменов Кондона происходит в приближении одной гармоники (см. рис.1). Однако у многих металлов амплитуда дГвА гораздо меньше периода осцилляций даже на самых лучших образцах. На этом основании можно подумать, что магнитное взаимодействие в таком случае несущественно, и возникновение доменов Кондона невозможно. Тем не менее, касание очередным уровнем Ландау поверхности Ферми и его, уровня, дальнейшее заполнение электронами при понижении поля можно рассматривать формально как возникновение новой полости. Это есть фазовый переход 21/2 рода (переход Лифшица) с присущей ему сингулярностью в плотности состояний [9]. Поскольку этот фазовый переход «размывается» как температурой Т, так и столкновениями, т.е. величиной ?-1~ TD, то следует ожидать возникновения неустойчивости и доменов при достаточно большом номере уровня Ландау в любом металле при условии T, TD ? 0.

В олове и ряде других металлов были проведены измерения, подобные описанным выше, с целью проверить высказанную выше гипотезу. Измерения проводились при температурах Т ниже 0,1 К и на монокристаллах исключительно высокого качества. (Автор благодарен В.Ф.Гантмахеру и В.С.Эдельману за предоставленные образцы, приготовленные в институте физпроблем им. Капицы ещё в 60-х годах). Во всех образцах удалось установить образование диамагнитных доменов. Этот вывод основывался как на осцилляциях ?(Н), наблюдавшихся в широком диапазоне магнитного поля с известным значением периода, так и на прямом наблюдении дублета в олове, когда в поле Н=2,6 Т расщепление ?В превысило 8 Гс. На том же олове в поле 1 Т (на другом сечении поверхности Ферми) расщепление ?В оказалось всего 2,5 Гс, что следовало из величины ?max ~ 0,1 мкс-1. Во всех остальных случаях расщепление было заметно меньше 8 Гс (в свинце – 5 Гс, в алюминии – 4 Гс), и дублет не наблюдался. При этом везде, как и предполагалось выше, расщепление ?В было на порядок меньше величины полупериода, что исключало появление доменов в рамках одногармонического приближении, когда ?В при пересечении фазовой границы очень быстро становится порядка половины периода или больше.

На всех образцах измерена зависимость ?max(Т). Также во всех случаях установлено быстрое уменьшение этой величины при увеличении температуры до 0,5К, что свидетельствует об исчезновении доменов.

Использование техники ?SR для изучения диамагнитных доменов оказалось чрезвычайно плодотворным. На основании этих измерений во всех металлах, а именно в бериллии, олове, алюминии, индии и свинце, было установлено возникновение диамагнитных доменов. Следует признать, что это явление присуще всем без исключения металлам. Надо лишь создать необходимые диапазоны магнитных полей и температур, где в кристалле достаточно высокого качества должны возникнуть домены Кондона.

Метод ?SR не даёт возможности что либо сказать о структуре доменов. Чтобы представить себе возможную и весьма вероятную структуру диамагнитных доменов, уместно сравнить это явление с промежуточным состоянием сверхпроводника 1-го рода. Действительно, с точки зрения расслоения на две фазы, то ли на домены Кондона, то ли на сверхпроводящую и нормальную фазы в случае промежуточного состояния, эти ситуации сходны, несмотря на принципиальное различие в природе этих явлений. И в том, и в другом случае причиной является геометрия образца. В самом деле, и в том, и в другом случае пластинка, нормальная к полю, не может скачком перейти из одного состояния в другое, как это происходит для длинных образцов с почти нулевым размагничивающим фактором, то есть из В1 в В2 или из В=0 в В=Нс. Минимум энергии соответствует расслоению пластинки на две эти фазы [10]. Количественные оценки показывают, что во многих случаях и размеры структуры могут быть близки в образцах одинаковой толщины. Для изучения промежуточного состояния использовались различные экспериментальные методы, в том числе, особенно успешно, магнитооптика [10]. Однако магнитный контраст между фазами в случае сверхпроводника – 100%, а в доменах Кондона этот контраст ?В/В ~ 1/n (n – номер уровня Ландау), то есть даже в наиболее благоприятной (из известных) ситуации не больше 0,1%. Кроме того, сама величина магнитного поля здесь на два порядка больше.

В главе 3 описаны эксперименты по исследованию доменной структуры при помощи миниатюрных датчиков Холла. Ещё Кондон пытался осуществить эту идею при помощи магниторезистивного датчика, перемещаемого вдоль поверхности бериллия в постоянном магнитном поле. Нами ранее также на бериллии была предпринята аналогичная попытка, позднее был использован «точечный» (~ 40х40 мкм) датчик Холла, что принципиально имеет большое преимущество: гораздо больше чувствительность к магнитному полю, и его сопротивление гораздо меньше, что приводит к существенно меньшему уровню шума. Однако, несмотря на уровень шума ~ 1 Гс и диапазон полей до 6 Т, где следовало ожидать величину ?В порядка 100 Гс, результата не было. На основании этого пришлось заключить, что размер доменов заметно меньше ожидаемого, и следует переходить к использованию датчиков Холла, основанных на применении плёночных технологий.

В дальнейших экспериментах использовались миниатюрные датчики Холла, технология приготовления которых была осуществлена в институте имени Макса Планка методом молекулярного эпитаксиального роста с последующей оптической литографией. На рисунке в увеличенном масштабе показана схема эксперимента. Данная геометрия должна быть более или менее успешной для величин периода доменной структуры р от 10 мкм до 100 мкм. В диамагнитной фазе каждого осцилляционного периода образец однородно намагничен, и все датчики показывают одно и то же. При возникновении доменов в парамагнитной фазе дГвА периода неоднородное распределение индукции будет обнаружено, по крайней мере, в одной из систем датчиков. Измерялись продолговатые по форме образцы. В этом случае естественно ожидать расположения полосок (ламин) преимущественно поперёк образца.

Образцы для измерений представляли собой продолговатые пластинки, так что их размагничивающий фактор был ~ 0,5. Образец располагался над датчиками Холла так, чтобы продольная система датчиков была вдоль его

Рис.4. Расположение датчиков на образце. Серыми полосами показана условная ламинарная доменная структура. Продольная (L) т поперечная (T) системы датчиков. Размеры: b=1 мм, расстояние между соседними датчиками d=40 мкм, размер рабочей зоны s=10 мкм.

самой длинной стороны. Образец бериллия был вырезан электроискровым способом от того же монокристалла, что и пластинка для ?SR измерений и имел размеры 4,5х1х0,8 мм3. Гексагональная ось кристалла была нормальна к большой стороне. Отношение сопротивлений R300 K/ R4,2 K ? 300. Измеренная по осцилляциям дГвА температура Дингла TD = 2 K. Образец серебра имел размеры 2х1,6х1,0 мм3. Ось [100] была нормальна к большой стороне. Отношение R300 K/R4,2 K?16000 было измерено бесконтактным методом Зернова - Шарвина. Высоким качеством кристалла была обусловлена крайне низкая температура Дингла. С учётом всех погрешностей измерения амплитуды дГвА она была 0,1?TD?0,2 K. Для достижения идеально плоской и зеркальной поверхности образцов применялась полировка при помощи алмазной пасты с применением специальных кругов из материала типа фетра. Как известно, после такой процедуры в кристалле остаются дефекты на глубину на порядок больше размера зерна. Поэтому использовался набор алмазных паст, и последняя была с зерном 0,1 мкм.

Образец фиксировался относительно датчиков Холла при помощи приклеенных к нему узких полосок папиросной бумаги и прижимался к подложке с датчиками ватным тампоном и лёгкой пружинкой из бериллиевой бронзы. Измерения производились в сверхпроводящем магните с полем до 10 Т. Однородность поля в центре соленоида в сфере диаметром 1 см была ~10-5. Стабильность источника тока позволяла поддерживать постоянное магнитное поле с точностью ~10-6. Вставка с образцами помещались в отдельном криостате, хвост которого вставлялся в тёплую дыру большого криостата. В оставленном зазоре между криостатами располагался водоохлаждаемый медный соленоид, позволявший медленно изменять основное поле в диапазоне Нv=±15 мТ в пределах одного периода за несколько часов. Температуру во внутреннем криостате можно было понижать до 1,3 К. Через датчики пропускался постоянный ток 100 мкА, а их показания регистрировались одновременно на 5-ти вольтметрах (Keithley). Корректная калибровка датчиков производилась, когда образец имел однородную намагниченность, и все датчики показывали одно и то же. Разрешающая способность зависела от времени измерения и была лучше 1 Гс.

При низких температурах впервые на серебре появилось периодическое расщепление показаний датчиков Холла в обеих системах датчиков. Период наблюдаемых осцилляций в точности соответствовал максимальному сечению поверхности Ферми серебра (“belly”), магнитная частота которого совпала с хорошо известной для серебра величиной 47379 Т. Максимальная величина расщепления ?В, соответствующая разности индукций в доменах, оказалась ~10 Гс, что несколько меньше полученной Кондоном величины 12 Гс. Эта величина измерялась в широком диапазоне полей и температур, эти результаты сравнивались с известными расчётами фазовой диаграммы по формуле ЛК, установлено прекрасное согласие с расчётом, что естественным образом объяснялось близостью поверхности Ферми к сферической.

При изменении магнитного поля в диапазоне доменного состояния объёмы диа- и парамагнитных фаз изменяются и доменные границы перемещаются. Из последовательности переходов из одной фазы в другую соседних датчиков можно получить информацию о топологии и размерах доменной структуры. Сравнение последовательности переходов в L- и T-системах датчиков показывает заметную разницу.

На рисунке приведен один из переходов в Т- системе датчиков. Хорошо видно, что сначала переходят крайние датчики 1-й и 5-й и последним переходит центральный 3-й. То же самое в обратном порядке происходит при обратном направлении развёртки поля. Отсюда естественно заключить, что доменная граница здесь расположена скорее поперёк образца и слегка изогнута. Сравнение многих Т- переходов показывает, что порядок переходов весьма хаотичен. Совершенно другая картина имеет место для L датчиков, расположенных вдоль образца. Как и предполагалось, доменным границам выгоднее ориентироваться поперёк образца, конечно, если этот размер не на порядки превышает величину периода. Именно такая картина и наблюдается в L- системе датчиков. Порядок переходов всегда 1-2-3-4-5 или обратный. Однако, несмотря на это, их структура представлялась не вполне определённой. Поэтому для её упорядочения была использована идея Ю.В.Шарвина, который при исследованиях промежуточного состояния в олове [10] наклонил оловянный диск на небольшой угол ~20о, и хаотичная структура упорядочилась в регулярную ламинарную структуру, ориентированную вдоль наклона.

В нашей ситуации угол наклона был 13о. Результат был достигнут, структура явно упорядочилась. Кроме того, в этом направлении магнитного поля остаётся только одно сечение поверхности Ферми (“belly”), и нет биений в амплитуде. Порядок переходов стал строго постоянный во всём измеренном диапазоне полей. Область существования доменов в каждом периоде слегка сузилась, что объясняется уменьшением размагничивающего

В-Н (Гс)

Нv (мТ)

Рис.5. Пример переходов 5-ти Т- датчиков между диа- и парамагнитными фазами. Скорость развёртки здесь 0,5 мТ/мин.

фактора наклонного образца. Из анализа результатов стало возможным сделать ряд выводов.

(i). Никогда не наблюдается более одного перехода из одной фазы в другую во всей линейке датчиков Холла за один период дГвА, то есть не наблюдается более одной границы между фазами. Это значит, что период р доменной структуры никак не меньше длины этой линейки. Поэтому можно принять р?150 мкм.

(ii). Переходы из одной фазы в другую в каждом датчике Холла происходят достаточно резко по сравнению с диапазоном существования состояния с доменами. Это означает, что толщина доменной стенки w гораздо меньше периода доменной структуры, то есть w<<p.

(iii). Из известного приближённого соотношения (5) между периодом доменной структуры p, толщиной образца d (здесь 1 мм) и толщиной доменной стенки w получим, что для периода доменной структуры р~150 мкм. толщина доменной стенки w никак не может быть меньше 20 мкм.

(iiii). С другой стороны, два соседних датчика в середине L– линейки находятся на расстоянии 40 мкм, то есть фактический зазор между ними около 30 мкм. Такие датчики очень часто при переходах из одной фазы в другую показывают промежуточные, но различные значения. Это значит, что толщину меж доменной стенки w=20 мкм можно принять за нижний предел этой величины.

Итак, размеры доменной структуры в серебре при 10 Т, а именно p?150 мкм и w?20 мкм, оказались гораздо больше, чем ожидалось (p~30 мкм, w~1 мкм). Кроме того, измерения на бериллии, где следовало ожидать ?В~100 Гс в поле 4,8 Т и которые предшествовали измерениям на серебре, несмотря на длительное и настойчивое экспериментирование не привели к какому либо положительному эффекту. При этом факт существования доменов подтверждался косвенным образом, как это описано выше. Тем не менее, как ни странно, результат отсутствовал. Поэтому вывод, который следует сделать из наших экспериментов, заключается в том, что домены Кондона существуют в бериллии только в глубине образца. По-видимому, именно этот факт и является основной причиной всех безрезультатных экспериментов на бериллии ранее, в том числе и методом ЯМР.


загрузка...